莆田市一次夜间O3污染的气象特征及潜在源分析*
时间：2022-12-06 21:30:03 来源：雅意学习网 本文已影响 人 
林秋寒 蒋荣复 吴丽娟 林 楠 梁宝元
(1.福建省莆田市气象局，福建 莆田 351100；
2.福建省莆田市荔城区气象局，福建 莆田 351100)
近地层大气中的O3是二次污染物，高浓度O3会影响大气中的物理化学过程，甚至危害人体健康[1]。大气中O3生成、扩散和传输常常受气象条件(风速、辐射、相对湿度、气温及边界层高度等)的影响[2-3]。王宏等[4]研究发现，近地层大气O3分布与天气条件关系密切，强暖性等不利于污染物扩散的天气型(高压后部、地面倒槽和锋前暖区等)容易造成O3浓度的超标。一些学者分析福建省近地层大气O3的分布，结果显示沿海地区O3浓度高于内陆地区，沿海地区又以中部沿海地区较高。福建省内陆地区受厄尔尼诺循环的影响，在O3年超标天数方面，ENSO循环对沿海地区的影响和强迫程度特别显著[6]。
莆田市位于福建沿海的中部，其O3污染程度排在福建省各地市的前列。一些学者针对莆田市O3污染开展研究，发现该地区O3污染有多种类型(光化学反应生成、本地累积、区域输送以及台风外围下沉气流影响)，且O3污染是多种因素共同作用的结果[7]。对莆田市2016至2018年3年逐小时数据进行相关性分析，发现相对湿度有较好的指示意义(相关系数-0.61)，其余气象要素的相关性不明显[8]。林楠等研究发现，莆田市海陆风和山谷风配合地形作用会造成O3和NOx共同堆积。郑印等[10]研究发现，莆田市O3的外来输送不仅发生在O3浓度较高的时段，在O3浓度较低的时段也占很大比例。
在莆田市2020年11月8—9日大气O3污染的特殊时段(夜间污染)，大气光化学反应对O3浓度的影响弱。因此，本研究分析莆田市夜间O3污染的气象特征，可以在一定程度降低光化学反应对O3生成的影响，有利于探讨大气O3污染的潜在来源，以期为莆田市O3污染防治提供一定参考。
2.1 实况监测数据
本研究所使用的O3浓度数据为莆田市环境监测站(119.03°E，25.43°N)的逐小时O3浓度数据，O3污染时段为2020年11月8—9日。为了对比分析O3污染前后的差异，本文选取2020年11月6—11日监测到的数据进行研究。《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定，O3的二级浓度限值为日最大8小时平均值为160μg·m-3或1小时平均值为200μg·m-3。
气象数据使用的是莆田市国家气象观测站(站号：58946)监测的气温、相对湿度、风速、风向及能见度的逐小时数据。
2.2 EC与NCEP再分析数据
基于NCEP再分析资料，分析污染时段的500hPa高空图和海平面气压场，其空间分辨率为1°×1° ，时间分辨率逐6小时；
边界层高度利用EC再分析资料，提取出单站点的边界层高度值，时间分辨率为逐1小时。
2.3 基于后向轨迹的潜在源分析
本研究利用后向轨迹模式和美国国家环境预报中心(NCEP)的全球同化系统(GDAS)气象数据，结合地面排放源数据和ρ(O3)数据，并采用潜在源贡献因子方法(PSCF)分析计算潜在源区的地理位置和空间分布，即对研究期间经过该网格内的气流轨迹进行计算，统计污染轨迹出现的概率。该方法的基本假设为气团后向轨迹在某个网格有停留，那么气团会接收来自该网格排放的污染物，同时经过大气传输对受点的污染物浓度产生贡献。PSCF值表示的是一种条件概率，通常引入权重因子(Wij)，以降低由于一些网格内气体停留时间较短而造成PSCF值的波动[13]。
由于PSCF结果受到设定限制的约束，本研究还使用浓度权重轨迹分析法(CWT)来判断O3的污染来源，首先计算出轨迹的权重浓度，然后定量得到某个网格内污染物的平均权重浓度。CWT法在逻辑上是成立的，只要初始条件准确，就能推算出O3的潜在来源。
3.1 臭氧污染概况
2020年11月8日，莆田市ρ(O3-8h)达177μg·m-3，超过《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定的二级浓度限值(160μg·m-3)，出现臭氧污染。8日22时和23时的ρ(O3-1h)别为205μg·m-3和212μg·m-3，均超过《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中规定的二级浓度限值(200μg·m-3)。
在本次O3污染前(2020年11月6—7日)和O3污染后(2020年11月9—11日)，O3浓度没有明显上升(见图1)，但总体上维持较高浓度水平，在70～120μg·m-3范围。在研究时段内，非污染期间O3浓度的峰值出现在午后(6日、10日)和夜间(7日、9日)，而12日在午后和夜间均出现小峰值，其中2020年11月6日、7日、10日和11日的ρ(O3-8h)分别为87μg·m-3、97μg·m-3、109μg·m-3和112μg·m-3(见图1)。
图1 莆田市2020年11月6—11日O3小时浓度值的变化(红色阴影部分为污染日)
3.2 气象条件分析
基于NCEP 的再分析资料，选择的分析时段为2020年11月8日20时，图2中红点位置为莆田市。结果显示，500hPa中高纬度为两槽一脊型，鄂霍茨克海到我国的新疆东北侧是高压脊，日本到我国的西南地区是高空槽，副高呈块状，维持在广东东部到台湾以东的洋面上，南海东面与菲律宾之间有个低值系统，莆田受副高边缘的西南气流控制。从2020年11月8日20时海平面气压场来看，发现冷高压中心位于内蒙古东侧，中心气压1030hPa，南海南面有热带气旋，莆田市地面受冷空气影响，本站气压在1022.5hPa附近。此时，莆田市大气受冷高压脊控制下的偏北风影响，天气晴好。
图2 2020年11月8日20时500hPa形势和海平面气压场特征
图3为2020年11月6—11日各气象要素的变化情况。由图3可知，研究时段的主导风向为东北风和偏北风，风速在4.5～5.0m/s之间，在O3污染期间未发现明显风速风向改变。相对湿度在7—8日逐渐下降，而后维持正常的日变化特征。气温在6—7日逐渐下降，从10—11日呈现正常的日变化特征。O3污染期间能见度低于非污染期间的能见度，最低达到5km，此时大气中的颗粒物浓度增高，大气层结较稳定。
图3 2020年11月6—11日风速风向、相对湿度、气温以及能见度的变化(红色阴影部分为污染日)
3.3 边界层高度变化分析
为了探讨边界层高度对O3污染的影响，本文分析了O3污染时段大气边界层高度的变化特征。结果显示，边界层高度从2020年11月8日14时(1035m)开始下降，从18时(524m)开始又逐渐上升，在20时至次日02时，维持在800m左右，05时开始略有下降后逐渐上升(见图4)。
图4 2020年11月8日12时—9日12时莆田市大气边界层高度变化
结合上文分析可知，O3浓度从8日12时开始呈上升趋势，大气边界层高度由8日12时呈下降趋势，二者变化趋势相反。O3浓度于23时达到最大值，此时大气边界层高度大致稳定。稳定的边界层高度不利于大气的扩散，有利于O3浓度的累积。
3.4 莆田市夜间O3污染的潜在源分析
莆田市2020年11月6—11日的后向气流轨迹图见图5，其为高度500m的逐小时后推气流轨迹。关于排放源数据，目前能查到最新VOCs和NOx的排放量数据为2017年。因此，本研究采用2017年VOCs和NOx的排放量数据进行分析。图6(a)为观测期间莆田市500m高度WPSCF值(≥0.16)分布，通过PSCF分析得到莆田市WPSCF值分布特征，WPSCF高值(>0.4)分布主要对应来自偏北的轨迹方向，高值主要集中在浙江北部，该地区为莆田市O3外来输送的主要潜在源区，表明此次夜间O3污染过程受跨区域传输的影响显著。
图5 莆田市2020年11月6—11日后向轨迹分析
(a)500m高度WPSCF分布 (b)500m高度WCWT值分布图6 莆田市2020年11月8—9日夜间 O3污染的潜在源分析
本文利用浓度权重法进一步分析不同轨迹对莆田市的影响程度，WPSCF值越大，表示该地区污染轨迹占网格内总轨迹比重越高；
WCWT值越大，表示潜在源区对莆田市O3的浓度贡献越大。图6(b)为500m高度WCWT值(≥40)分布，WCWT值可直接区分高浓度贡献的潜在源区和该地区对莆田市O3贡献浓度。WCWT大于100μg·m-3的高值区主要在浙江东南大部分地区和福建东北小部分地区，对莆田市而言，高浓度贡献潜在源区为明显的由北至南路径，呈现一条自北而南方向的传输带。
整体来看，WCWT高值主要集中在浙江东南部，WPSCF高值主要集中于浙江北部。从源区(浙江北部)排放的O3前体物NOx和VOCs，在输送过程中发生光化学反应生成O3，O3浓度高值出现在离源区有一段传输距离的浙江东南部。由此可见，本次莆田市夜间出现O3污染的主要原因是浙江北部的O3及其前体物在冷空气的作用下发生区域输送，结合上文分析的边界层高度的降低，进而导致莆田市夜间出现O3浓度异常高值。
①本文研究期间O3污染发生在2020年11月8日，ρ(O3-8h)达177μg·m-3，且22时和23时的ρ(O3-1h)分别为205μg·m-3和212μg·m-3，均超过国家二级浓度限值。夜间O3污染期间，本站气压较高(1022.5hPa左右)，地面受冷空气影响，主导风向为偏北风，风速在4.5～5m/s之间，因此莆田市大气中O3浓度受南下的冷空气输送的影响。
②大气边界层高度由8日12时(1035m)逐渐下降，与O3的变化趋势相反，ρ(O3-1h)于23时达到最大值(212μg·m-3)，此时大气边界层高度大致稳定(800m左右)，不利于O3的扩散。
③基于HYSPLIT模型的潜在源分析，结果显示WPSCF高值区(>0.4)主要对应来自偏北的轨迹方向，出现在浙江北部；
WCWT高值区(>100μg·m-3)主要在浙江东南部和福建东部地区，呈现一条自北向南的传输带。因此，本次莆田市夜间出现O3污染的主要原因是浙江北部的O3及其前体物在冷空气的作用下发生区域输送，加上该地区大气边界层降低，有利于白天生成的O3积累，无法有效扩散，导致莆田市出现导致出现夜间O3浓度异常高值增长的现象。
