高纯锗能谱仪125I核素点源和体源绝对活度测量方法研究
时间：2023-06-10 21:10:10 来源：雅意学习网 本文已影响 人 
张 磊
(上海市辐射环境安全技术中心，上海 200065)
125I是一种人工放射性核素，一般通过核反应获得，能量分布在27～35 keV，半衰期为59.4 d，中毒性核素。125I在同位素标记、骨密度测量、临床肿瘤治疗中[1]，都有广泛的应用，近几年125I核素在使用过程中造成的环境应急事件也频发。因此加强对环境空气和医疗废水中125I放射性活度水平的监测十分重要。
空气中碘的采集一般使用活性炭盒，放射性碘在活性炭盒中的分布近似为指数分布，即非均匀分布，分布参数主要受相对湿度和采样流量的影响[2-3]，因此和气碘样品相匹配的标准源很难在实验室制备；
125I核素在液体样中的分布虽然是均匀的，但125I的能量很低，标准物质中加标核素的最低能量一般是59.5 keV，很难完全覆盖到125I能量，而且样品在近探测器测量时，125I各能量有很严重的符合相加效应，所以用标准物质刻度的效率曲线方法很难测准气态和液态样品中125I核素的放射性含量。
在高纯锗能谱测量样品时，一般要避免样品中核素的符合相加效应，本文则要利用这种效应来精确计算125I核素的绝对活度。这种活度测量方法在很多文献中都有研究，Eldridge等[4]提出了通过NaI(Tl)探测器测量125I活度的方法，因为NaI的分辨率较差，该方法将能量峰分为两部分，一部分是γ射线和X射线的单能峰，另一部分是γ射线和X射线的符合相加峰，该公式需要用到125I核素的部分核参数，不同数据库提供的核参数都有差异，所以该公式不是完全的绝对活度测量方法；
Semkow等[5]利用矩阵形式写出了符合相加效应存在的计数率方程，但该方程没有考虑X射线的符合相加情况；
Korun等[6]考虑了KX射线的符合相加情况，并以139Ce点源为例进行了验证；
Novkovi等[7]提出了用虚拟能级的方式进行符合相加计算的新方法，并以57Co、139Ce核素的衰变参数为例，验证了计算结果的准确性。本文在上述方法的基础上推导出125I核素绝对活度的测量公式，该公式仅包含各能量峰的计数率形式，并通过点源、活性炭盒源和液体源验证方法的有效性和适用范围，从而解决125I核素在气态和液态环境监测中的难题。
125I核素衰变纲图如图1所示，125I是电子俘获核素，电子俘获中会发射KX射线，同时其衰变子体125Te的激发态退激时发射KX射线和γ射线，在俘获或者退激中的KX射线和γ射线都会发生不同程度的符合效应。根据文献[7]的方法，本文将125I核素的所有衰变路径概率定义为算子V(X21,X10)，衰变路径由两个矩阵元素X21、X10组成，其概率组成列于表1。其中：
表1 125I能量峰和路径概率的对应关系
图1 125I衰变纲图示意图
(1)
式中，Pα21、Pβ21分别是轨道电子俘获(EC)过程中KαX射线、KβX射线的探测概率；
Pα10、Pβ10分别是K层内转换的KαX射线、KβX射线的探测概率；
γ10是35.5 keV γ射线的探测概率；
q21是光子在EC过程中未被探测到的概率；
q10是光子在能级跃迁中未被探测到的概率。
V算子的运算规则为矩阵元素依次相乘，则：
Pβ21Pα10，Pβ21Pβ10，Pβ21γ10，Pβ21q10，
(2)
将125I核素的X射线和γ射线能量定义为算子E(Y21,Y10)，能量矩阵元素Y21、Y10组成列表如下：
Y21={Eα，Eβ，0}={27.3，31.2，0}
Y10={Eα，Eβ，Eγ,0}={27.3，31.2，35.5，0}
(3)
E算子的运算规则为矩阵元素依次相加，则：
E(Y21,Y10)=
(4)
E算子中的矩阵元素和路径概率V中的矩阵元素有一一对应关系(见表1)。将列表中相同的能量项合并后，可得出不同能量的计数率方程组和总计数率方程：
n54.6=Pα21Pα10A
(5)
n58.5=(Pα21Pβ10+Pβ21Pα10)A
(6)
n62.8=Pα21γ10A
(7)
n27.3=(Pα21q10+q21Pα10)A
(8)
n62.4=Pβ21Pβ10A
(9)
n66.7=Pβ21γ10A
(10)
n31.2=(Pβ21q10+q21Pβ10)A
(11)
n35.5=q21γ10A
(12)
ntotal=(1-q21q10)A
(13)
式中，A表示125I核素的活度；
n54.6、n58.5、n62.8、n27.3、n62.4、n66.7、n31.2、n35.5为各能量峰的净计数率；
ntotal为全谱扣除本底后的总净计数率。上式中的未知数为Pα21、Pβ21、Pα10、Pβ10、γ10、q21、q10、A，用消元法可以求出活度A。
图2为GMX 50220型N型高纯锗能谱仪测得的125I点源的能谱图，KβX射线自身(31.2 keV)的符合相加峰62.4 keV与KαX射线(27.3 keV)和γ射线(35.5 keV)的符合相加峰62.8 keV很难区分，在N型谱仪测量中表现为一个展宽的能量峰，在宽能型谱仪测量中表现为两个重峰。尽管可以将n62.4和n62.8合并为一个方程式进行求解，但计数率的误差依然较大，为此根据125I核素的衰变参数增加一个表达式：
图2 N型高纯锗谱仪测得的125I谱图
Pα21Pβ10=Pβ21Pα10
(14)
联立(5)、(6)、(8)、(10)～(14)可以得出不含125I核素参数的绝对活度公式：
(15)
对上述结果考虑衰变修正后的公式：
Ad=A·fd=(ntotal+
(16)
式中，Ad为衰变修正后的活度；
fd为衰变修正因子；
Δt为测量时刻到参考时刻的时间间隔；
T1/2为125I核素的半衰期。
2.1 装置
125I核素活度测量实验使用的是Ortec公司生产的GMX 50220型N型高纯锗谱仪和GEMS8530型宽能型高纯锗谱仪。GMX 50220型能谱仪参数为：分辨率(@1.33 MeV) ≤2.2 keV，峰康比≥40∶1，峰型参数FWTM(full width at tenth maximum，十分之一全高宽)/FWHM(full width at half maximum，半高宽)≤1.9，晶体直径为64 mm，厚度为70 mm，采用整体碳纤维封装；
GEMS 8530型能谱仪参数为：分辨率(@1.33 MeV) ≤1.9 keV，峰康比≥55∶1，峰型参数FWTM/FWHM≤2.0，晶体直径85 mm，厚度为32 mm，采用整体碳纤维封装。
2.2 标准源
125I点源结构为圆片状，直径25.4 mm，厚度为6.35 mm，由高强度塑料制成，标准源的活性区域直径为5 mm，参考时间为2021年3月1日12：00，生产厂家是Eckert&Ziegler公司；
125I液体源为碘化钠溶于0.1 mol/L NaOH中，每毫升溶液中分别有10 μg的KI、LiOH及Na2SO3，溶液密度为1.002 g/mL@20 ℃，活度浓度为54.13 Bq/g，参考时间为2022年1月1日12：00，生产厂家是Eckert&Ziegler公司。
3.1 点源
将点源分别放置在距探测器0 cm、5 cm和7 cm位置处进行测量，0 cm和5 cm两台谱仪的测量结果分别列于表2和表3，不依赖全能峰探测效率的绝对活度计算结果和参考值的相对偏差仅在±1.2%以内。当点源到探测器的距离抬高至7 cm时，符合相加效应逐渐减弱，KβX射线和γ射线的符合相加峰66.7 keV几乎消失，因此符合相加公式已不再适用。点源的测量结果表明：本文推导的绝对活度计算公式在点源(活性区直径为5 mm)到探测器距离不高于5 cm的几何条件下，N型和宽能型谱仪不同仪器测量结果一致性较好。
表2 125I点源测量结果(GEMS 8530)
表3 125I点源测量结果(GMX 50220)
3.2 活性炭盒源
空气中碘采集一般使用Hi-Q公司生产的TEDA(三乙烯二胺)浸渍处理的活性炭盒，经过TEDA处理可以增加放射性碘的吸附性能。选用的碘盒型号为TC-45型活性炭盒，外包装为高密度聚乙烯材质，尺寸为φ55 mm×25 mm，炭芯尺寸为φ49 mm×21 mm，活性炭质量为25.2 g，密度为0.64 g/cm3。125I核素在活性炭盒中的分布为非均匀分布，常规的效率曲线刻度方法很难准确测量空气中125I活度浓度。取1.53 g125I标准溶液以非均匀的方式滴入TC-45型活性炭盒的进气表面，如图3所示，这和活性炭盒采集到的空气中放射性碘的分布情况类似，一般进气面富集的125I浓度较高。在测量时，通常将活性炭盒气流箭头方向朝上放置在探测器上方，因为进气面贴近探测器可以获得比较高的全能峰净计数率，这种放置方式规定为正面测量，箭头向下放置在探测器上方，规定为反面测量，通过正面和反面两种放置方式分别在两台高纯锗谱仪上验证绝对活度公式的准确性，结果列于表4、表5。
图3 TC-45型活性炭盒源测量示意图
表4 TC-45型活性炭盒的测量结果(GEMS 8530)
表5 TC-45型活性炭盒的测量结果(GMX 50220)
由表4、表5可知，两台谱仪正面和反面测量的结果和参考值的相对偏差均在±1.4%以内，其中，GEMS 8530型宽能型高纯锗谱仪KαX射线(27.3 keV)，KβX射线(31.2 keV)及γ射线(35.5 keV)的正反面计数率之比依次为：2.03、1.97和1.97；
GMX 50220型N型高纯锗谱仪KαX射线，KβX射线及γ射线的正反面计数率之比依次为：2.27、2.23和2.09。两台谱仪X射线和γ射线正面测量的计数率是反面测量计数率的2倍左右，说明活性炭盒中125I核素的分布是非均匀的，虽然反面测量时，活性炭盒的高度和炭介质都会对125I核素的符合相加效应产生影响，但从测量结果来看，这种影响可以忽略。活性炭盒源的验证结果表明：通过TC-45型活性炭盒采集空气中的125I核素，可以直接用绝对活度公式计算其活度浓度，这种方法不依赖标准物质，也不需要考虑放射性碘在样品内的分布情况，可以有效简化空气中125I活度浓度的分析方法并提高分析结果的准确性。
3.3 液体体源
取3.03 g125I标准溶液滴入φ75 mm×70 mm样品盒内，然后分7次向样品盒内各加入10 mL去离子水稀释，先后放置在GEMS 8530型高纯锗谱仪上测量，测量结果列于表6。
表6 相同活度不同体积液体源的测量结果
由表6可知，去离子水体积在10～40 mL之间时，绝对活度公式计算的结果和参考值的相对偏差在±2.6%以内，当去离子水体积增加到60 mL时，计算结果和参考值的相对偏差在±10%以上，此时测量结果是不能接受的。随着去离子水体积的增加，液体体积对X和γ射线的自吸收会逐渐减少125I核素的符合相加效应，依靠符合相加效应建立的绝对活度计算结果就会与参考值有较大偏差。为了进一步说明自吸收对符合相加效应的影响情况，使用两种规格的样品盒，分别为φ25 mm×45 mm和φ75 mm×70 mm，先往φ25 mm×45 mm样品盒内加入2.19 g125I标准溶液，再加入20 mL去离子水进行稀释，摇匀后将样品放置在GEMS 8530型高纯锗谱仪上测量，测量完毕后将样品盒内的溶液倒入φ75 mm×70 mm样品盒内，再将该样品盒重新放置在探测器上进行测量(如图4所示)，测量结果列于表7。
图4 不同规格液体源测量示意图
表7 相同体积不同规格液体源的测量结果
对同一活度和体积的样品，φ75 mm×70 mm样品盒的测量相对偏差为-0.9%，而φ25 mm×45 mm样品盒的测量相对偏差高达-30.0%。其主要原因是，绝对活度计算公式没有考虑X射线及γ射线的位置关联性，在点源测量中这种偏差不明显，但在体源中会对活度计算结果带来一定低估。除了射线位置关联的影响外，还有体源本身的自吸收效应影响。体源的自吸收效应主要和样品的介质组成、密度及样品的高度相关[9]，在介质组成和密度固定的情况下(如H2O，密度为1.0 g/cm3)，样品的高度对自吸收的影响起主要作用。在液体体源的实验中，两个样品盒的直径不一样，同样体积的液体在直径为75 mm的样品盒内，其高度不足1 cm，而在直径为25 mm的样品盒内，高度则有4 cm多，液体的高度越低，自吸收的影响也会相应的降低。因此用符合相加绝对活度方法测量液体中125I核素的活度时，应尽量控制样品盒中液体的高度(对直径为75 mm的样品盒，液体高度不应超过1 cm)，如果想测更大体积的液体，应选择直径比较大的样品盒，这样可以提高液体样品计算结果的准确性。
利用高斯误差传导定律可以推导出被测量的组合标准不确定度，公式如下[10]：
(17)
在符合相加绝对活度的计算中，全能峰计数率的统计涨落是造成A类不确定度的主要来源，半衰期的不确定度是B类不确定度的主要来源。
(18)
式中，urel(Ad)、urel(A)和urel(fd)分别为衰变修正活度的标准不确定度，计算活度的标准不确定度及衰变修正因子的标准不确定度。
(19)
式中，u(n27.3)、u(n31.2)、u(n35.5)、u(n58.5)、u(n66.7)为各自能量峰净计数率的标准不确定度，u(ntotal)为总谱净计数率的标准不确定度。
(20)
式中，u(T1/2)为125I半衰期的标准不确定度(125I核素的半衰期为：59.407±0.010 d[8])。合成后的标准不确定度范围在1%～10%之间。
本文根据125I核素的符合相加特性，建立了能量峰计数率，探测概率和核素活度的非线性方程组，并推导出了125I核素活度的解析表达式：
该表达式只包含125I核素γ射线(35.5 keV)、X射线(27.3、31.2 keV)的净计数率，符合相加峰(58.5、66.7 keV)的净计数率及全谱总净计数率，不含其他核素参数，是一种计算125I核素绝对活度的新方法。通过点源、活性炭盒源及液体源验证了该公式的正确性，并讨论了不同源测量的适用范围：点源到探测器距离应不高于5 cm，源距探测器越远符合相加峰越不明显，峰面积计数的统计涨落也会越大。活性炭盒源因为活性炭密度仅为0.64 g/cm3，高度为2.1 cm，所以炭芯对125I核素的自吸收效应可以忽略，绝对活度计算公式不受125I核素分布形式的影响，正反面活度测量结果的相对偏差均在±1.4%以内。液体源应尽可能增大和探测器的接触面积，高度不宜过高，对直径为75 mm的样品盒而言，液体体积小于40 mL时，活度计算结果的相对偏差在±2.6%以内。点源，活性炭盒源和液体源的实验验证表明，本文推导的绝对活度计算公式可以有效解决125I核素在气态和液态环境监测中的难题。
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