大气冰核研究进展及展望

毕凯 黄梦宇 虎雅琼

（1 中国气象局华北云降水野外科学试验基地，北京 101200；
2 云降水物理研究和云水资源开发北京市重点实验室，北京 100089；
3 北京市人工影响天气中心，北京 100089）

大气冰核是指悬浮在大气中，能使过饱和水汽凝华或者过冷水滴冻结形成初始冰晶的微粒。大气冰核和云凝结核一样，能够通过促进水的相变参与云的微物理过程[1]。冰核活化对过冷云和冰云的特征以及降水的形成有重要影响，它能促进过冷云滴冰晶化，直接影响云中冰粒子的尺度和数浓度[2-3]，也间接影响到降水的形成和云的生命周期[4]，从而在水循环中有重要作用[5]，反过来也会影响大气辐射传输和气候变化[6-11]。有关大气冰核一件很重要的事是，与云凝结核不同，即使在对流层大气中，冰核的数量也是不足的，这就导致在冷云中会出现过冷水的现象，由此会造成飞机结冰和冰冻灾害等天气现象。但过冷水存在的同时，也为人工增雨和人工防雹打开了一个窗口[12-13]。

混合云降水是影响我国北方地区降水的主要类别，混合相态云是过冷水和冰晶共存的云，占大气中云的大部分。目前我们对这些云的微物理特征仍缺乏足够的了解[14]，尤其对这些云中冰是如何形成的以及冰核在降雨降雪发展中的角色认识较少。尽管我们已经认识到在混合相云中，冰晶的初始形成需要冰核粒子，但冰核浓度、变化特征，以及它们的物理化学特性等很多问题都需要解决。气候模式中对冰核的气候效应的估计更加困难，气候模式甚至没有能力去量化冰核气溶胶的气候效应[15]。其中很重要的原因是缺乏区域代表性冰核特征的大量外场观测及室内试验研究，我们还没有理解清楚冰核的特性以及冰核通过哪些物理机制影响冰晶的生成。

国外开始对大气冰核的研究时间较早。早在20世纪初，有人就提出云中需要某些核，才能使云滴冻结或水汽凝华形成冰晶[16]。从20世纪40年代开始，国外学者尝试设计了多种冰核观测方法与设备。近一二十年来，冰核气溶胶对云的影响在国际上受到了越来越多的重视，在外场和室内实验室中开展了大量的冰核观测研究实验和数值计算研究，对冷云的研究也取得了很多进展。与此对比，我国大气冰核研究起步较晚，开展的研究工作也非常有限。为了进一步拓展我国冰核研究领域，本文梳理了大气冰核研究领域在冰核活化理论、冰核观测方法、理化特征及参数化方面的主要进展，并探讨了该领域的研究热点和未来的发展方向，以推进我国大气冰核领域的研究工作。

冰核活化有两种方式，一种是同质核化，由液态水滴直接冻结形成，发生在−38 ℃以下且接近水面饱和的时候[17]；
一种是异质核化，在冰核上形成[18]，在相对湿度接近冰面饱和，温度高于−38 ℃时发生[19-20]。

冰核气溶胶的存在能够大大提高云中的过冷成冰的温度。到目前为止，人们对冰晶的异相核化过程还远没有研究清楚。科学家们提出了冰核促进冰晶生成的4种方式：凝华核华、接触冻结、浸润冻结和凝结冻结[21]，图1给出了不同核化机制的概念图。每种机制下，冰核（图中三角号）都是从置身于水汽的气溶胶开始。凝华核华是由水汽凝华核化生成冰晶；
接触冻结核化是指冰核通过布朗运动与云滴接触，使得云滴冻结生成冰晶；
浸润冻结核化是指气溶胶先在0 ℃以上的暖云中生成云滴，当温度降到0 ℃以下时，通过冰核浸入在云滴内部的冻结方式而成冰；
凝结冻结核化是指在温度低于0 ℃的大气中，水汽先在冰核气溶胶上凝结成水滴，然后再冻结成为冰晶，称为凝结冻结核化。其中浸润冻结被认为是混合相态云中最主要的核化机制[22-23]。

图1 冰核4种核化机制[24]Fig.1 Four types of INP nucleation mechanism

除了上述核化机制以外，科学家们通过实验室和外场的观测，发现了上述理论均无法解释的现象，并提出了“蒸发冻结”的概念[25]。并通过实验室的研究对“蒸发冻结”的现象进行了理论，提出了冰核从液滴内部向外接触液滴表面是导致蒸发冻结的原因（图2），这个机制可以用来解释山区地形云消散过程导致的高浓度冰晶粒子[26]。

图2 接触核化概念模型[26]（a）通常意义的接触冻结核化，（b）冰核由内向外核化Fig.2 The conceptual model of contact nucleation（a）the contact nucleation in the general sense,（b）the nucleation from inside to outside

从20世纪40年代起，科学家们开始探索大气冰核的不同观测方法，总体来看，可以分为在线测量和离线测量大类。在线测量主要有膨胀云室法、混合云室法、连续流量的热力扩散云室法等。离线测量主要通过把冰核气溶胶采样到滤膜或硅片，然后在实验室中通过配置气溶胶悬浊液放置冷台、扩散云室中或电镜下单颗粒观测等。

2.1 在线测量法

Cwilong提出一种探测冰核生成冰晶阈值的灵敏方法，用膨胀云室测定室外空气的冰核含量[27-28]。Schaefer改进了这种方法，采用聚乙烯醇溶液的皂泡作为检测器件，在冷云室中成功地检测并计数了活化后的冰晶[29]。Bigg采用了类似的检测方法，把外界环境空气直接引入混合云室，通过计数落到糖液中的冰晶个数而得到冰核浓度[30-32]，该装置称为比格混合云室[33]，这种方法操作简便，造价低，但难以实现空中采样，无法深入研究冰核。

目前，用于冰核研究的大型膨胀云室包括AIDA和MRI-DCECC[34-35]。首先在容器内形成冰面过饱和条件，向云室中注入水汽，降压使得气溶胶降温冷却，即可测定不同温度和过饱和条件下气溶胶的成冰活性。

Rogers提出了连续流量扩散云室（CFDC），详细描述了CFDC的性能和使用方法[36-37]，在连续采样气流中，通过把环境大气引入可控温度和冰面过饱和度的云室环境中，来测量大气冰核。后来DeMott对CFDC进行了改进，由于连续流量扩散云室由于可以在线实时观测，最大程度上排除了人为因素的干扰，并且可以改装后进行空中观测，温湿度可控，被广泛应用在国际知名大气冰核观测项目中[38-39]。CFDC类设备发展至今，外观有了较大的变化，如ZINC、SPIN和PINC，将同心圆设计改成了垂直平行的平板设计[40-42]。为了使该类型冰核观测设备用于野外无人值守观测，北京市人工影响天气办公室的BJ-CFDC在CSU-CFDC的基础上进行了改进（图3），主要对制冷系统、硬件控制系统和软件进行了改造，改进后的软件系统方便用户编程，能够自动化控制云室，包括抽真空、漏气测试、云室制冷、去离子水制冰、设置云室目标温湿度、开始采样、切换温湿度环境、融冰以及循环周期采样等等[43]。

图3 新型在线连续流量扩散云室（a）及测量原理图（b）[44]Fig.3 The new diffusion cloud chamber with online continuous flow (a) and the measurement schematic diagram (b)

2.2 离线测量法

离线测量法指的是在外场观测时首先把气溶胶采样到滤膜或硅片等基质上，然后在实验室的降温装置环境中模拟云中的温度环境，通过观察颗粒物冻结性能从而得到冰核浓度。

滤膜法，即在滤膜上采样气溶胶，然后放到静态云室在不同温度和水面过饱和条件下分析冰核特性[45-46]。滤膜法由于取样方便，采样与活化处理分开、易于保存、取样地点不受限制等优点，尤其适合在荒无人烟的外场环境中进行冰核观测[47]。后来学者们改进了滤膜法，使用静稳气流和控制滤膜湿度等动态云室法，所测的冰核浓度比静态法高出一个数量级，并且在−16 ℃活化温度下和−3%～+5%的相对水过饱和度在条件下与连续流量扩散云室（CFDC）测量的结果几乎一致，从而大大提高了冰核观测可靠性[48-50]。

液滴冻结计数法是通过计数附着在自由降落的冷冻管上的过冷水冻滴的数量来测量冰核[51-52]。

2006年德国歌德大学研发了快速冰核计数器FINCH，可以实现云凝结核和冰核数浓度的在线测量[53]。2008年，Klein等研发了静力真空水汽扩散云室FEIDGE，能较高精度自动测量分析凝结冻结和凝华核化机制下的大气冰核浓度[54]。Wang等搭建了一台可用于测定干颗粒凝华成冰过程的仪器，用来研究浸润核化模式下的冰核性能[55]。

近年来，液滴冻结方法被国外科学家们广泛用来测量大气冰核浓度，基于此原理进行测定的仪器很多，如BINARY、NC State-CS、CSU-IS、KITINSEKT、CRAFT、PKU-INA、FINDA（图4）等[56-62]。这类设备是把含有冰核气溶胶的液滴置于冷台装置，通过精确控制冷台的降温率，并利用CCD对液滴冻结过程进行实时识别，通过冻结比率反演冰核的浓度[63]。

图4 FINDA冰核测量装置图[62]Fig.4 The equipment drawing of INP measurement

除了群滴的统计法测定冰核浓度，科学家们还研制出了单颗粒法测定气溶胶成冰性能。主要包括电动平衡悬浮法、超声悬浮法和单颗粒电镜法[64-66]。通过对悬浮状态的颗粒降温测定从而获得颗粒物的冰核特性。

目前，不同的设备各有优缺点，加上冰核测量的不确定性很多，还没有任何可用的设备能同时测量4种不同的冰核核化机制，也不能真实反映出自然大气云中常见的缓慢冷却和长时间保持低的过饱和状态。为了评估不同站点、不同采样方法下真实大气环境中不同设备的一致性，Demott在外场环境中对比了在线观测设备CFDC和不同的离线观测设备的CSU-IS、CRAFT和MOUDI-DFT协同观测结果，发现在线法和离线法的结果有较好的一致性，在沙尘个例中离线法的结果高3倍左右，这与CFDC设备前段的2.5 μm切割头有关。在不同的温度段综合应用不用的测量设备具有较大的应用潜力[67]。

经过几十年的实验室和外场大气冰核观测研究，学者们取得了一些宝贵成果。国际上曾经开展了大量的项目涉及冰核观测研究，比较著名的有WS（Wintericing and Storm）项目、SUCCESS项目、INSPECT-II和德国的INUIT项目等[68-71]。

总体上冰核数浓度随温度降低呈指数增长，但在特定温度下，冰核数浓度的变化高达5个数量级（图5）[72]。这与冰核的成分及不同的时空环境有关。

图5 不同物质种类的冰核浓度的温度分布[72]Fig.5 Temperature distribution of INP concentration from different sustances

3.1 冰核的种类及尺度特征

学者们研究发现，部分矿尘气溶胶能在高于−38℃活化，有效促进冰晶的形成[73-75]。煤烟粒子、生物细菌，火山灰和海盐都能作为大气冰核[76-79]。有机颗粒和海洋性藻类也是重要的冰核气溶胶源[75,80]。生物气溶胶冰核比矿尘冰核活化温度要高[81-83]。Cziczo等对卷云中冰粒子升华后的破碎冰晶进行了成分观测，发现矿尘和金属颗粒是破碎冰粒子主要的成分，另外还有硫化物和有机物[84]。尘土黑炭气溶胶也可以作为冰核，但核化条件比矿尘和生物核更高[85-86]。2008年Klein等在欧洲山顶站测量了一次沙尘暴过程的冰核浓度。结果表明，冰核和沙尘相关性较好，尤其是与沙尘气溶胶表面积浓度，提出该过程沙尘气溶胶是主要的冰核来源[87]。二氧化硫和挥发性有机化合物（VOC）等二次气溶胶前体物也能促进冰的形成[88]。硫酸铵等可溶性物质可作为浸润冻结核和凝华核[89-91]。含硫矿尘上形成的液滴，能在−10℃的条件下冻结，高于纯硫酸盐滴的活化温度[92]。

学者们研究了气溶胶和冰核的关系，得出尺度大的气溶胶更易形成冰核，尤其是直径大于0.5 μm的气溶胶[93-94]。Santachiara等测量了不同粒径下的细颗粒气溶胶（PM1，PM2.5和PM10）和悬浮颗粒中的冰核，发现PM1贡献50%，PM10贡献70%～90%，表明冰核气溶胶粒子的直径在10 μm以下[95]。

3.2 冰核的浓度特征及影响因素

世界上不同地区冰核浓度的时空变化差异很大。20世纪60年代北半球中纬度地区冰核平均浓度范围1.7～32 个/L。20世纪50—70年代大西洋、澳大利亚、撒丁岛、夏威夷、北京等地冰核浓度1～9 个/L，不同地区差异不大[16]。近20年，世界各地冰核浓度差别较大，不同地区浓度差异达到了几个数量级，这可能是工业化发展和人类活动加剧的结果[96]。Belosi等系统地汇总了前人对南极冰核的观测结果，发现冰核浓度在南极不同的地区差异很大[97]。Ardon-Dryer等用扩散云室研究了南极的浸润冻结核，发现冻结温度区间为−27～−18 ℃，50%的液滴在−24℃下冻结，其中−23℃的冰核浓度为1 个/L[98]。Saxena等观测到瑞典的冰核浓度在活化温度−7～−5 ℃为0.03～10 个/L，冰核浓度与锌、硅、钾等成分的浓度一致性较好[99]。

从20世纪60年代开始，国内先后在北京、吉林白城、西安和大连和兰州、福建石塔山、南京和内蒙古东胜、贺兰山、黄土高原、甘肃玛曲、青海、新疆、沈阳、抚顺、南京、黄山等地采用比格混合云室法、滤膜采样法等不同方法对大气冰核浓度及其与气象条件的关系开展了外场观测，也在云室中对冰核活化进行了研究，也进行了模式研究[1,33,43,61,100-124]。李丽光等汇总了前人的大气冰核研究结果，并对未来冰核研究提出展望[125]。国内冰核研究初步结果表明，大气冰核的变化具有明显的区域特点，跟天气条件密切相关[102]。游来光等使用比格混合云室在20世纪60年代和90年代观测了北京地区的冰核浓度，对比发现冰核平均浓度增加了15倍，提出人类活动和社会发展对冰核浓度的变化也可能有重要影响[1]。石塔山地区冰核具有明显的日变化特点，早上比午后高[104]。青海河南县冰核浓度随温度降低呈指数增长，−20℃活化温度下最大数浓度可达186 个/L[112]。牛生杰等使用滤膜法观测了贺兰山地区冰核浓度，发现冰核浓度在低云天气下比晴空和高云下要低，并通过飞机采样观测了冰核浓度的垂直分布，发现冰核浓度随高度增加呈减少的趋势[107]。杨磊等使用中国气象科学研究院杨绍忠改进过的5 L比格混合云室和滤膜采样法对南京地区冰核进行了观测，研究了浓度特征及其与气溶胶粒子浓度的关系，得出活化温度越低、湿度越大，冰核浓度越高，雾和降雨对冰核有明显的冲刷作用，冰核浓度与不同来向气团的性质有关，较大粒径的气溶胶表面积浓度与冰核浓度相关性更高，并给出了活化温度和气溶胶数浓度计算冰核浓度的经验公式[118-119,126]。苏航等利用自行搭建的大气冰核高压静电采样器和静力真空水汽扩散云室，研究了黄山地区的大气冰核浓度及其与相关气象要素的关系[120]。Jiang等用3个混合云室和一个静力扩散云室，测量了黄山不同高度的冰核特点，得出冰核浓度随高度增加而减少，冰核浓度与气团来向有密切关系[121]。周德平等同样利用杨绍忠研究员改进过的5 L比格混合云室，以及滤膜采样法研究了辽宁沈阳、抚顺等地不同天气条件下的大气冰核，并利用飞机进行了冰核的滤膜采样，分析了冰核浓度的月变化、在不同雾霾天气下的特征，初步给出了大气冰核浓度的尺度分布及随高度的变化[115-117]。北京城区重污染天气对冰核的影响较小[61]；
北京城区和山区的冰核差异较大，山区存在大量在−15 ℃下活化的冰核，沙尘比污染对冰核的贡献大[33,43]。

在冰核参数化研究方面，学者们通过实验室研究和外场观测，根据温湿度、气溶胶数浓度、尺度和化学成分等不同因素对冰核的参数化方案进行了设计。得到了活化温度与冰核浓度的关系，湿度与冰核浓度的关系，温度、冰面过饱和度与冰核浓度三者的经验公式，气溶胶数浓度、温度与冰核浓度的关系，气溶胶成分、表面积与冰核浓度的参数化公式[94,127-131]（表1）。毕凯等对冰核的参数化方案进行了汇总，并与华北地区本地化观测的结果进行了对比分析，获得了基于观测的我国华北地区大气冰核谱参数化方案（表2）。

表1 大气冰核温度谱拟合参数NINP=A×e(−B×T)Table 1 The fitting to the data with the functional form NINP=A×e(−B×T)

表2 大气冰核与温度、气溶胶浓度参数Table 2 The fitting to the data with the functional with T and aerosol

目前国际上大气冰核研究的热点主要集中在冰核对云和气候的影响、大气冰核颗粒的特征、冰核浓度与云中冰粒子浓度、冰核基础理论、人类活动对冰核的影响、人工冰核对天气气候的影响、全球大气冰核观测趋势等方向。未来具有较大潜力的研究方向包括：冰核的核化机制、不同设备的协同匹配观测、空中冰核的理化特征、冰核模式与观测的协同配合、人工智能技术在冰核反演中的应用。

由于不同设备的测量性能差异，如何在外场观测中协同不同观测手段研究大气冰核具有很大的研究潜力。尤其是由于在线连续流量扩散云室观测手段成本高昂，如何开发利用较低成本的较高性能冰核观测设备对于开展我国冰核研究具有重要的意义。目前国内开展冰核研究的测量方式各不相同，不同观测方式之间的测量结果差异需要开展协同对比观测研究。尤其是传统比格云室观测法与当前国际上主流的在线法和离线冻滴法等测量方法的偏差，需要进行进一步的研究，以拓展我国大气冰核的长时间序列研究结果及应用。

目前冬季降雪中雨雪相态转换时机是预报员面临的一大难题，使用FINDA等离线冻结法测量降水（雨、雪、雾、雹）样品中的冰核含量，可以获得降水中冰核初始活化的温度，对于预报云中降水物的相态演变层结有重要的指示意义，也在人工影响天气效果评估中有重要的应用前景。

在气候研究中，开展气溶胶−云相互作用研究是难点和热点。它对预测气候变化、以及改进天气预报模式和气候模式中气溶胶和云物理过程的参数化具有重要意义。目前的气候模式中气溶胶作为冰核对云的影响还远未研究清楚，对冰核的气候效应的估计更加困难，甚至没有能力去量化冰核气溶胶的气候效应[134]。亟待加强对冷云中冰核气溶胶−云相互作用机制的研究，研究国内不同季节、不同天气条件下各类气溶胶作为冰核的成冰能力，观测冰核气溶胶的浓度，分析各类冰核气溶胶如何影响云的微物理特性和降水等过程。这些研究结果可揭示云中的冰核气溶胶−云相互作用机制，并为冷云过程参数化提供实验数据和理论基础，以改进气候模式和天气预报模式中对冰核气溶胶−云相互作用过程的描述。

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