激光偏振方向依赖的氩晶体中孤立阿秒脉冲产生（特邀）
时间：2023-01-16 13:20:03 来源：雅意学习网 本文已影响 人 
庞素娜，王锋
（北京理工大学物理学院，北京 100081）
电子在原子、分子和凝聚态物质中的超快运动通常可以涉及到阿秒时间尺度。阿秒光脉冲可以为探测、启动、驱动和控制超快电子动力学提供不同寻常的功能，同时具有前所未有的高时间和空间分辨率。阿秒科学的进步与阿秒光源在更短、更强的阿秒脉冲方面的改进密切相关。事实上，在它的第一次合成和表征之后［1，2］，随着减小脉冲持续时间和增加脉冲强度的趋势［3-16］，阿秒光脉冲已经为基础和应用科学的研究开辟新的领域，这就使得其存在令人兴奋的可能性。
近十年来，人们对产生孤立阿秒脉冲的新方法进行了大量的实验和理论探索［11，17-19］。原则上，孤立阿秒光脉冲可以通过高次谐波产生（High-order Harmonic Generation，HHG）获得，该HHG 源于暴露在强少周期飞秒激光脉冲的原子、分子、团簇和块状晶体中的相干电子运动。理论上，原子情况下的HHG 可以在由三个步骤组成的半经典模型框架中很好地理解。首先，电子通过原子库仑场和驱动激光场形成的势垒隧穿，被电离到连续介质中。然后，在驱动激光场的作用下，电离电子获得能量。最后，电子与母离子重新结合，并以谐波光子的形式释放能量。在驱动激光器的连续半周期上产生的谐波辐射是相干的，导致奇次谐波的发射。只有滤除低次谐波才能获得超短孤立阿秒脉冲。在过去的二十年里，几乎所有在孤立阿秒激光源方面的进展都是基于原子暴露在强驱动激光脉冲下的HHG。例如，2001年，HENTSCHEL M 等首次在实验中使用一个7 fs 驱动激光器与氖原子相互作用，产生了一个650 as 的孤立脉冲［7］。2010年，FERRARI F 等选择了一个脉宽为5 fs 的驱动脉冲，在2.5 mm 长的充满氙气的电池中生成160 as 的孤立阿秒脉冲［8］。2017年，GAUMNITZ T 等通过将双周期中红外激光作用于充满氖或氩（argon，Ar）的高压气室，产生了脉冲宽度仅为43 as 的孤立阿秒脉冲［9］。
在原子中通过HHG 获得孤立阿秒脉冲的主要问题是其强度弱、产生效率低。为了增加孤立脉冲的强度，激光与晶体的相互作用可能是一种值得研究的替代方法，因为在块状晶体中存在多个电离和复合位点，高密度和周期性结构使动力学更丰富，从而有可能获得更高的转换效率［20，21］。此外，需要注意的是，足够的光子通量关键取决于产生体积内谐波辐射的相干积累，包括单原子响应以及传播和相位匹配的宏观效应。目前，可以肯定地说，原子气体中的HHG 已被广泛探索，但对块状晶体的研究却少得多。
有趣的是，CUI Lei 等［22］基于含时密度泛函理论方法模拟了超强飞秒激光脉冲作用于N2和H2的HHG过程。结果表明，激光偏振方向是一种灵敏的调节器。对于外层为σg电子的N2，当分子沿激光偏振方向排列时，HHG 产率最大。ZHOU Xiaoxin 等［23］研究了N2和O2分子的排列角相对于线性偏振激光脉冲方向对高次谐波产率的依赖性。结果表明，分子结构在确定HHG 的排列依赖性方面起着重要作用。TU Yanyun等［24］在实验上研究了LiNbO3在绝缘体上产生太赫兹（Terahertz，THz）时的方向依赖性。增强型太赫兹电场由于其共振特性，在激发波长上具有很强的选择性，并且在激发极化方面具有高度的各向异性。通过旋转LiNbO3超表面光轴，可以控制太赫兹电场的偏振方向。特别值得关注的是，NDABASHIMIYE G 等报道了HHG 在Ar 的固相和气相中的直接比较［25］。他们发现稀有气体固体的HHG 光谱显示出多个平台，远远超出了在类似条件下测量的相应气相谐波的原子极限，这意味着更短的阿秒脉冲可以在固体中实现。最有趣的是HHG 对相对于Ar 晶体的激光偏振方向的依赖性，目前少有研究。受此启发，本文利用量子含时密度泛函理论（Time-dependent Density Functional Theory，TDDFT）方法，研究了在少周期飞秒脉冲辐照下Ar 晶体中HHG 的最优控制，以探索产生孤立的高强度阿秒脉冲的独特能力。把通过HHG 产生的孤立阿秒脉冲的峰值强度和半高全宽（Full Width at Half Maximum，FWHM）用作特征量来评估最优控制，简要描述了理论框架和模拟细节，并给出了计算结果和讨论。研究结果表明，孤立阿秒脉冲的FWHM 和强度随激光相对于Ar 晶体的偏振方向的变化而变化。
本文所有的数值计算都是基于TDDFT 的实时和实空间演化，使用OCTOPUS 程序［26］模拟的。利用速度标度中含时Kohn-Sham（Time-dependent Kohn-Sham，TDKS）方程求解了强少周期飞秒激光脉冲影响下原子和晶体中的电子动力学。除非有明确说明，本文全部使用原子单位（a.u.）。
式中，ψi是单粒子轨道，(r，t)是TDKS 哈密顿量，表示为
式中，e是一个元电荷（e＞0），c是真空中的光速。VKS是由三部分组成的。
式中，Atot(r，t)是系统哈密顿量中的总矢量势场。Aind(r，t)是诱导极化矢势，由两部分组成［29］。
式中，AXC是交换关联场，在本文中不考虑。注意，矢势与电场的关系是本文使用了电磁场的高斯单位制和库仑规范。AEM是一个完全的电磁势，满足麦克斯韦方程［30］。
式中，j(r，t)是电流密度，可表示为
是速度算符［31］，表示为
式中，me是电子的质量。本文忽略AEM和j(r，t)的空间变换，式（6）可写成
式中，j(t)是晶胞的平均电流密度。晶胞中的总电流表示为
式中，Ω是晶胞体积。在激光脉冲作用于系统后，可以得到电流，并通过电流的傅里叶变换得到高次谐波谱［32］，即
然后，根据a和b之间的频谱范围（a和b为截止区域的频率范围）合成出孤立阿秒脉冲的重构强度分布，表示为
稀有气体晶体具有封闭的壳层结构和高电离势，且具有由范德华相互作用引起的弱键合，是最接近高密度孤立原子三维阵列的［25］。因此，以Ar 晶体为例，研究了不同激光偏振方向对固相近阈值谐波发射的影响。少周期驱动激光脉冲可以大大降低电离现象，得到高质量的HHG［20］。因此，选择高斯包络作为少周期驱动激光脉冲。驱动脉冲的矢势场可以表示为A(t)=E0(t)f(t)cos(ωt+φ)，其中E0、ω、φ分别是电场振幅、频率和驱动脉冲的载波相位。f(t)=e-(t-t0)2/2τ20是激光脉冲的包络函数。激光脉冲波长为800 nm，频率（ω）为0.056 7 a.u（1.55 eV），FWHM 为64.35 a.u.（1.56 fs），峰值强度为3×1014W/cm2。本文使用的是特殊设计的超短少周期驱动激光脉冲，在之前的研究［33］中发现，当少周期激光脉冲的脉宽较短时，即使强度较高，脉冲作用后在晶体中沉积的能量很低，不足以达到破坏阈值。图1 是由高次谐波产生阿秒脉冲的原理图。少周期激光作用于晶体会产生高次谐波。高次谐波的低频成分被滤掉之后，产生孤立的阿秒脉冲。
首先，将少周期激光应用于孤立Ar 原子来说明本文方法，这已经在实验和理论方面得到了充分的研究。对于Ar 原子的计算，使用真实空间中的均匀网格，该网格位于由具有吸收边界条件的以原子位置为中心的球体组成的模拟包内。球体半径为35 a.u.，网格间距为0.3 a.u.。采用边界宽度为15 a.u.的吸收边界条件，防止这些电离电子直接返回原子核的非物理情况的发生。这些模拟参数是优选的能给出最大原子谐波强度的模型参数。首先，模拟了由特殊设计的载流子包络相位不同的少周期驱动激光脉冲驱动Ar 原子，因为由少周期驱动激光脉冲驱动的HHG 对驱动激光脉冲的载流子包络相位非常敏感［34］。图2（b）中的灰色虚线分别表示相位为φ=0，π/4，π/2和3π/4 的矢势场的时域波形。电场的极化方向沿着x轴。
为了进一步了解Ar 原子和Ar 晶体中的HHG 过程，利用Morlet 变换分析了总电流的时频谱图。小波分析是信号处理的有力工具之一，其中母小波被定义为
相应的小波族由一系列子小波组成，这些子小波是通过平移和标度ω和t1通过式（15）得到。
信号E(t)的Morlet 变换表示为
ω0=2π 是一个常数。时间窗口由参数σ决定。通过调整Morlet 小波的σ值，可以平衡时间分辨率和频率分辨率。需要指出的是，σ的减小会增加时间分辨率，但会降低频率分辨率。当σ趋于0 时，Morlet 小波为时间分辨率最佳的Dirac 函数，而当σ趋于无穷时，Morlet 小波为频率分辨率最佳的平面波函数。因此，对于某一信号，总存在一个时间和频率分辨率都最好的最佳σ值。
计算了Ar 原子与少周期激光相互作用中产生的电子总电流的时频分析（Time-frequency Representation，TFR），如图2（c）所示。选取σ为1 作为一个合适的值来平衡时间和频率分辨率。TFRs 显示的信息与HHG 显示的信息完全一致。可以看出，不同相位激光脉冲作用于Ar 原子所产生的总电流的Morlet 变换在形状上是相对稳定的。高次谐波的发射与激光场的相位大致相同。
现在转而考虑同一激光脉冲与Ar 晶体的相互作用。考虑到晶体和原子之间存在很大的差异，为了选择最合适的驱动激光脉冲，选择了上述四种不同相位的脉冲以一定的偏振角作用于Ar 晶体。研究发现在相同的激光脉冲驱动下，在Ar 晶体中产生的阿秒脉冲要复杂得多，表明晶体与原子之间存在巨大的差异，这反映了晶体中更丰富的电子动力学。同时发现，初始相位为0 的驱动激光脉冲产生的孤立阿秒脉冲强度远低于初始相位为3π/4 的驱动激光脉冲产生的孤立阿秒脉冲强度。因此，选择相位为3π/4 的脉冲波形。对于Ar 晶体，本文使用网格间距为0.3 a.u.的均匀实空间网格。它位于由具有周期性边界条件的晶胞组成的模拟盒子内。驱动脉冲照射在晶格常数为7.73 a.u.，α、β、γ角均为60°的菱形晶胞Ar 晶体上。8×8×8 的Monkhorst-Packk点用于对布里渊区进行采样。
本工作旨在探讨相对于Ar晶体不同的激光偏振方向对Ar 晶体中通过HHG 获得孤立阿秒脉冲的影响。首先，建立直角坐标系。模拟的晶格的三个基矢分别是a=(4.47，0.00，6.32)，b=(-2.23，3.87，6.32)，c=(-2.23，3.87，6.32)。定义沿驱动激光偏振方向的单位矢量为n=(nx，ny，nz)=(sinθcosφ，sinθsinφ，cosθ)，为了找到相对于晶体最合适的激光偏振方向，从而产生质量更好的孤立阿秒脉冲，本文系统地改变θ和φ角。为了便于理解，图3 给出相对于晶体的偏振角在直角坐标系中的示意图。
图4 显示了FWHM 和强度随着偏振方向的平面分布。由于晶体是周期性的，系统地改变θ和φ角度，范围是0°～90°。结果表明，激光偏振方向是一个灵敏的调节量。可以发现激光相对于晶体的偏振方向对产生的孤立阿秒脉冲的FWHM 和强度有很大的影响。当θ在5°～22°和80°～90°范围内时，可以产生超短孤立阿秒脉冲，如图4（a）。当θ为40°，φ为0°时，产生的孤立阿秒脉冲的强度最强为3.82×1013a.u.，大约比Ar 原子产生的孤立阿秒脉冲强11 倍。这个结论的前提条件是Ar 晶胞中只有一个原子，因此，对比的是平均每原子对产生谐波的贡献。因为谐波是由原子发射的，晶体中的原子之间存在干涉效应。本文定性地研究了晶体中原子发射谐波的干涉效应，晶体比孤立原子发射谐波的效率更高说明晶体中原子发射谐波干涉相长。高次谐波产生中确实牵涉到单原子效应和宏观传播效应，本文暂时没有考虑宏观传播效应。因为Ar 晶胞是菱形的，所以除了0～90°外，其他象限也可能会有更合适的激光偏振方向，从而产生比11 倍更优的阿秒脉冲。但是由于全面搜索相对于晶体的偏振方向计算量很大，所以目前只研究了第一象限的偏振角。接下来的工作会全面搜索相对于晶体的偏振角，并且考虑宏观传播效应。较强的脉冲对应于较短的FWHM。图4 显示了孤立阿秒脉冲的脉宽和强度与激光相对于Ar 晶体的偏振方向的关系的全貌图。通过比较发现，当脉冲强度最强时，FWHM 并不是最窄的。因此，在实际应用中，可以折衷选择最合适的激光偏振角。通过HHG 获得的阿秒脉冲在时间域和光谱域都具有吸引人的特性，适合于许多应用领域，例如超快动力学、密集等离子体特性的诊断和超快极紫外（Extreme-ultra Violet，XUV）区域的非线性光学。
为了更好地理解产生孤立阿秒脉冲的非线性过程，从图4 中选择了四个具有代表性的偏振方向来详细分析。类型1 的θ和φ分别为40°和0°，可以产生最强的孤立阿秒脉冲。类型2 的θ和φ分别为70°和10°，产生的孤立阿秒脉冲的强度比类型1 弱。类型3 的θ和φ分别为37°和60°。类型4 的θ和φ分别为60°和60°，都不能产生孤立阿秒脉冲。四种类型的角度在图4 中分别以1、2、3、4 标出。
图5（a）分别显示了四种类型的HHG 光谱，（b）展示了相应的HHG 产生的孤立阿秒脉冲。从图5（a）类型1 可以清楚地看出，HHG 谱有一个明显的连续下降区域，即截止区域。对比图5（a）和（b）中类型1、2 可以发现，光谱越宽，脉冲宽度越窄。类型3 和4 没有连续的快速下降区，因此无法产生孤立的阿秒脉冲，如图5（a）和（b）中类型3、4 所示。还计算了以四种偏振角产生的TFR，如图5（c）所示。为了平衡时间和频率分辨率，σ仍然选择为1。TFR 显示的信息与少周期激光显示的信息完全相同。图5（c）的时频分析同时展示了时域和频域的信息，对于图5（c）中类型1 最强发射在时间上非常局域，涵盖了最宽的频谱范围，从而产生最窄的脉冲。相比于图5（c）类型1，图5（c）类型2 的最强发射在时域上范围较宽，对应较窄的频谱范围，产生的脉冲较宽。以此类推，图5（c）中类型3 和类型4 最强发射的强度较低，时间上范围很宽，对应的频谱范围很窄，从而无法产生孤立阿秒脉冲。
原子和分子的HHG 来源于电离电子和母离子的复合，这是一个高度局部化的过程。在固体中，电离电子可以与母离子重新结合，或者可以重新结合到其他晶格中以辐射HHG。因此，HHG 的产生效率与驱动场相对于Ar 晶体的偏振方向有很大关系。对于固体中产生HHG 的物理机制，通过对固体和原子的对比研究已经取得了丰硕的成果［25，37］，但仍需更全面的认识。
本文采用量子含时密度泛函理论方法，从理论上研究了由少周期飞秒脉冲照射的Ar 晶体中高次谐波产生的优化控制。结果表明，激光脉冲相对于晶体的偏振方向是产生高次谐波和孤立阿秒脉冲的一个敏感控制参数。本文最关心的问题是脉冲激光相对于晶体的偏振方向对产生的孤立阿秒脉冲的影响。结果表明，对于Ar 晶体，在相对于晶体的最佳激光偏振方向上，孤立阿秒脉冲的强度最大，与在相同驱动激光脉冲下在Ar 原子中产生的孤立阿秒脉冲相比，强度提高了约11 倍。最优化角度和激光的很多参数都有关联，比如光强、脉宽等。本文只聚焦于相对晶体的激光偏振方向这个因素来研究产生孤立阿秒脉冲的影响。要系统地研究各个参量的影响是一项很大的工作，之后会继续进行相关的研究。高次谐波产生中会牵涉到单原子效应和宏观传播效应，本文暂时没有考虑宏观传播效应。在接下来的研究中会考虑宏观传播效应。目前的结果为未来研究块状晶体固体中孤立阿秒脉冲产生的最佳控制提供了机会。这将需要包括阿秒脉冲产生的宏观方面［38］，以及对单原子水平之外的阿秒脉冲产生的理解，这是获得更短和更强的孤立阿秒脉冲的有希望的途径。
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