WO3/TiO2光催化剂的制备及降解低浓度苯酚废水的研究

时间：2021-02-05 20:00:53　来源：雅意学习网本文已影响人

　　摘要以P25（锐钛矿/金红石质量比为4∶1）为母体，钨酸铵为钨源，采用浸渍、研磨、煅烧等步骤制备出复合型WO3/TiO2光催化剂粉体，并采用扫描电子显微镜（SEM），X射线衍射（XRD），紫外可见漫反射（DRS）等手段对光催化剂进行表征.以500 W氙灯为光源，低浓度苯酚溶液为目标降解物，复合型WO3/TiO2粉体为光催化剂，通过光降解反应，研究了三氧化钨复合浓度、光催化剂浓度、反应体系的温度等因素对光降解性能的影响.结果表明：WO3的复合能使光催化剂粉体团聚现象加重；WO3高度分散于材料中；2%WO3的复合明显扩展了光催化剂光响应范围；苯酚初始浓度为55 mg/L时，光催化剂降解苯酚实验的最佳反应温度为50 ℃，最佳光催化剂浓度为16 g/L，最佳复合摩尔浓度为2%，且其光催化性能优于P25，在60 min内苯酚降解率达到75%.
　　关键词二氧化钛（P25）；光催化降解；三氧化钨；低浓度苯酚
　　中图分类号 O643.36+文献标识码 A文章编号 10002537（2014）03004206
　　近年来，由于农药、染料及各种工业废水的大量排放导致水体污染严重，其中以苯酚污染最为典型.苯酚为细胞浆毒物，易由呼吸道和皮肤进入人体，直接损害生物细胞，腐蚀皮肤，心血管甚至中枢神经系统，低浓度苯酚的毒性虽然比高浓度的要弱，但其渗透力强，导致慢性中毒，是典型的致癌、致畸、致突变污染物，危害极大[1]，已被国家环保总局列入“水中优先控制污染物黑名单”[2].
　　目前，人们对苯酚的处理主要有物理法、电化学法、微生物法和光催化氧化法.姬登祥等[3]采用溶剂萃取法处理苯酚废水，得到了较好的处理效果，但其方法单一，只是简单的物理分离，不能彻底去除苯酚，且对低浓度苯酚的处理效果并不理想，常用于大量苯酚的回收与再利用；杨杰等[4]采用新的三维电极工艺降解苯酚，也得到了很好的降解效果，但成本高，能耗大；对于低浓度苯酚，常采用生物降解法处理.王少峰[5]等采用苯酚降解菌降解低浓度苯酚时，最大降解率达到了83.53%，但是由于苯酚的高毒性，使得菌种对其选育环境要求高，不利于大规模生产及应用；1976年Carey[6]等首次采用TiO2光降解技术降解水污染物多氯联苯后，半导体光催化氧化技术迅速引起人们的关注，由于其处理有机污染物具有清洁、低能耗、无二次污染、经济等优点[78]，如今已成为最具有应用前景的水污染治理技术.众所周知，TiO2由于其高效、高化学惰性以及高光稳定性，在光催化剂中扮演着重要角色[9]，但TiO2的光量子效率低，带隙较宽（3.2 eV[12]），且对光的响应能力差（仅能吸收利用太阳光中5%左右的紫外光[10]），从而限制了其应用前景.徐彬[11]等采用复合型TiO2/γAl2O3光催化剂降解苯酚比单组分光催化半导体收到了更好的降解效果.
　　WO3/TiO2复合半导体光催化剂是近几年来的研究热点.由于WO3能带（2.8 eV）较TiO2的窄，且WO3的价带能和导带能分别比TiO2的低，复合时，能形成交叉能级[13].光照时，利用较小能量的光既能激发WO3价带上的电子跃迁至TiO2价带，再跃迁至TiO2导带，此时光生电子在经历一定程度的损失后，剩下的部分会继续跃迁到能量较低的WO3导带上，而空穴则被转移至TiO2的价带上，导致长期有效的电子空穴对的分离，从而从整个体系上减小光催化剂禁带宽度，增强其对可见光的响应能力，改善单一光催化剂的光催化反应动力学条件，提高光电转化效率，从而提高光催化活性 [1415].张琦等[16]报道了在TiO2表面复合WO3能在一定程度上扩展光谱的响应范围.刘国锋[17]等研究了序介孔WO3/TiO2光催化剂的能带结构，发现其带隙能比未复合的TiO2明显降低，光催化性能也有所提升.Zhan[18]等研究了在不锈钢上电镀WO3/TiO2薄膜降解亚甲基蓝的实验，结果表明其光催化性能是TiO2薄膜的5倍，是WO3薄膜的8倍.
　　但是，采用工业化生产的P25为主体材料，与WO3半导体复合，用于光催化降解低浓度苯酚废水的研究还鲜有报道.因此，本研究采用浸渍、研磨、干燥、煅烧等手段制备出复合型WO3/TiO2光催化剂粉体，并用于降解低浓度苯酚溶液.
　　1 实验
　　1.1 光催化剂的制备
　　称取一定量的钨酸氨（AR，国药集团化学试剂有限公司），用适量的热氨水将其溶解，加入与钨酸铵成一定摩尔比的P25（AR，德国德固萨degussa公司），混合后置于玛瑙研钵中研磨一段时间，放入干燥箱中100 ℃烘干，最后置于管式炉内煅烧（2 ℃/min的速度加热到500 ℃，恒温1 h），随炉冷却后，取出研磨一定时间，即得到复合摩尔浓度（W/Ti）为1%，2%，3%，5%的WO3/TiO2光催化剂粉末，分别标注为W1、W2、W3、W5，P25标注为W0.
　　1.2 光催化剂的表征
　　采用日本理学D/max2250全自动转靶X射线衍射分析仪对样品的晶型进行检测，检测条件：工作电压40 kV，工作电流300 mA，I（cps）=39 403；采用北京普析通用仪器有限责任公司的TU-1901紫外-可见分光光度计（BaSO4为参比标准白板）对样品进行DRS（漫反射光谱）检测；采用美国LS-45可见分光光度计对催化剂进行可见光光谱分析（扫描波段为200～700 nm，激发波长225 nm）；采用FEI台式扫描电子显微镜进行催化剂的SEM分析.
　　1.3 光催化性能实验
　　将自制的光反应器置于功率500 W的氙灯灯源（CELHXW300，北京中教金源科技有限公司）之下，采用水浴控温.反应前，将一定量的催化剂粉体与一定浓度的苯酚溶液加入反应器中，采用磁力搅拌使光催化剂与苯酚溶液混合均匀，同时，用泵向溶液底部通入空气.每隔一定时间取一次样，并用四氨基安替吡分光光度计法测取苯酚浓度.

WO3/TiO2光催化剂的制备及降解低浓度苯酚废水的研究

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