氮化硼/超支化聚硅氧烷-聚酰亚胺粘结固体润滑涂层的性能

杨开明, 颜红侠, 张渊博, 刘 锐

(西北工业大学 化学与化工学院 陕西省高分子科学与技术重点实验室, 陕西 西安 710129)

粘结固体润滑涂层是固体润滑材料的主要类型之一，因其具有优异的摩擦学性能和防护性能而在航空、航天等高技术领域得到广泛应用[1-2]，解决了一系列极端工况下机械的磨损、润滑和黏附等难题. 但随着科学技术的快速进步，尤其是对太空和深海等领域探索的不断深入，使得机械零部件运行的环境也越来越苛刻，不仅要求粘结固体润滑涂层具有优异的耐高低温性、耐辐射性和耐腐蚀性，还应具有优异的减摩抗磨性以及较长的使用寿命等[3]，这也使得开发高性能和多功能的粘结固体润滑涂层成为了研究热点. 聚酰亚胺(PI)因具有优异的耐高低温性、耐辐射性、化学稳定性以及机械性能而成为制备有机粘结固体润滑涂层最有潜力的粘结材料[4-7]. 然而，纯PI较高的摩擦磨损制约了其应用发展[1,8]，因此常常需要对其进行改性处理. 目前，关于PI的改性已有大量研究，但鲜有改性PI链段来探究其摩擦学性能.

超支化聚硅氧烷(HBPSi)由于其优异的链段柔性、低表面能特性以及含空穴的支化拓扑结构，而被广泛用于材料的改性[9]. 然而，HBPSi的传统制备工艺存在许多问题，如硅氢加成法[5]需要加入贵金属作为催化剂，催化剂回收难度大且其残留还会影响材料的性能；
而水解缩聚法[10]容易发生凝胶，并且HBPSi的结构设计会受到硅烷偶联剂种类的限制. 西北工业大学颜红侠课题组[11-12]开发了一种低成本、易控制的酯交换缩聚法来制备HBPSi，用其改性的双马来酰亚胺树脂具有优异的韧性和强度. 并且，用9,10-二氢-9-氧杂-10-磷杂 菲-10-氧 化 物(DOPO)对HBPSi进 行 封 端后，还可使树脂兼具优异介电性能、阻燃性能和热性能[13]；
此外，通过分子设计所制备的含Si、P和N三种元素的HBPSi，可以在保持环氧树脂优异成型工艺性的同时，赋予其优异的力学性能和阻燃性能[14]. 但是，有关该法制备的HBPSi对聚合物摩擦学性能的改性研究还未见报道.

另一方面，六方氮化硼(h-BN)因其高硬度和弱表面相互作用力，常被用作固体润滑剂[15-17]. 但h-BN较差的分散性和加工性使其在实际应用中受到极大限制[18]. 相比其他h-BN改性方法，球磨剥离法[19]不仅具有制备工艺简单和对材料结构破坏小的特点，还可获得分散性良好的二维纳米薄片. 此外，对于h-BN应用的另一难题是与聚合物基体和金属基材的界面结合强度较差，而聚多巴胺(PDA)作为一种具有很强黏附性的材料，具有优异的粘结性和良好的相容性[20-21]，有望解决该类问题并赋予h-BN较好的分散性.

基于此，本文中以聚多巴胺包覆球磨剥离的六方氮化硼(PDA@exf-h-BN)为固体润滑剂，以端氨基超支化聚硅氧烷(HBPSi-NH2)改性聚酰胺酸(PAA)为粘结剂(HBPSi-PAA)，制备PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层，研究HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN对涂层摩擦学性能和热性能的影响，并进一步对涂层的摩擦机理进行了探讨.

1.1 原材料

均苯四甲酸二酐(PMDA)、4,4’-二氨基二苯醚(ODA)和一缩二乙二醇(DEG)和丙酮(Ac)购自国药集团化学试剂有限公司；
γ-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)购自荆州精细化工有限公司；
六方氮化硼(h-BN)和三(羟甲基)氨基甲烷(Tris)购自麦克林试剂有限公司；
盐酸多巴胺(DA)购自阿拉丁试剂有限公司；
N-甲基吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、无水乙醇(EtOH)和脲(URE)购自广东光华科技股份有限公司；
五氧化二磷(P2O5)和盐酸(HCl)分别购自成都科龙化工试剂厂和成都市科隆化学品有限公司.

1.2 HBPSi-PAA粘结剂的制备

首先，参照文献[22]在氮气氛围保护下通过酯交换缩聚法制备出端氨基超支化聚硅氧烷(HBPSi-NH2).然后，利用共缩聚反应将HBPSi-NH2引入到PAA分子链中得到改性粘结剂(HBPSi-PAA)，具体步骤：先称取一定量的ODA，将其溶于DMAc溶剂中，再加入一定量的HBPSi-NH2，待溶解完全后通入氮气进行保护，接着缓慢加入一定量的PMDA，室温下搅拌反应6~9 h得到浅黄色黏稠状液体，即为HBPSi-PAA粘结剂.

1.3 PDA@exf-h-BN固体润滑剂的制备

首先，按一定量的球料比称取h-BN和脲，混合均匀后在球磨机中球磨8~10 h，然后水洗、干燥得到球磨剥离的h-BN (记为exf-h-BN)纳米片. 接着，将一定量的三(羟甲基)氨基甲烷(Tris)溶于蒸馏水中，并用盐酸滴定至pH=8.5，制备得到Tris-HCl缓冲溶液. 再将exf-h-BN纳米片分散在由Tris-HCl缓冲溶液与乙醇组成的混合溶液中，超声处理30 min后向其中加入适量盐酸多巴胺，在25 ℃下反应6~8 h. 待反应结束后，用乙醇清洗2~3次，真空干燥得到聚多巴胺包覆的球磨剥离h-BN (记为PDA@exf-h-BN).

1.4 PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层的制备

首先，取一定量的PDA@exf-h-BN于DMAc中，超声搅拌30 min后再加入一定量的HBPSi-PAA，搅拌混合物10~20 min得到复合涂料. 然后，采用空气喷涂法将复合涂料均匀喷涂在马口铁基材上，将喷涂好的马口铁试样置于80 ℃鼓风干燥箱内保温30 min以除去大部分溶剂，再以一定升温速率升至330 ℃并保温20~60 min，自然冷却至室温，即可得到PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层. 涂层制备过程如图1所示(在本文中，PI涂层中HBPSi-NH2和固体润滑剂的含量均以质量分数计).

1.5 性能表征

Fig. 1 Schematic diagram on preparation process of coating图1 涂层的制备过程示意图

采用TENSOR 27 (Brucker Spectrometer Company,U.S.A)傅立叶变换红外光谱仪(FT-IR)对HBPSi-NH2和HBPSi-PAA的结构进行表征；
采用D2 PHASER(Brucker Spectrometer Company，Germany) X射线衍射仪(XRD)和FEI Talos F200X (FEI Company, USA)场发射透射电子显微镜(TEM)分别对PDA@exf-h-BN的晶型结构、尺寸大小和微观形貌进行表征；
采用VEGA 3 LMH (Tescan Trading Company Ltd., China)钨灯丝扫描电子显微镜(SEM)对PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层及其摩擦对偶的磨损表面形貌进行表征，并利用SDTA 85 (Mettler-Toledo，Switzerland)热失重分析仪(TGA)对最佳配比下的PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层的热性能进行表征.

本文中参照标准ASTM D 3702-94《用推力垫圈试验机测定自润滑摩擦接触中材料磨损速率和摩擦系数的标准试验方法》，选用MMUD-1B材料超高温摩擦磨损试验机对涂层的摩擦学性能进行测试. 摩擦对偶采用内径为Φ20 mm，外径为Φ26 mm的可重复使用的45钢环，其平均摩擦直径为Φ23 mm. 测试前，采用800#的砂纸对摩擦对偶环进行打磨，然后在涂层试样上选取一块平整区域，按照卡榫尺寸进行打孔，再利用卡榫将试样固定在测试台上. 测试时，选用端面摩擦副测试模式，在干摩擦条件下以载荷为100 N、转速为200 r/min对涂层的摩擦系数进行测试，测试时间为60 min，如测试中观察到摩擦系数突然升高，并且一段时间后仍不下降且波动剧烈，则判定涂层失效，停止试验，记录数据，每个试样测试3次，然后求其平均摩擦系数.

2.1 HBPSi-PAA的结构分析

图2(a)为DEG、APTES和HBPSi-NH2的对比红外光谱. 从图2(a)中可以看到，由DEG和APTES合成的HBPSi-NH2，其-NH2特征吸收峰出现在3 377和3 296 cm-1处，并且在1 085和1 122 cm-1处也能分别检测到Si-OC和C-O-C的特征吸收峰[12]，由于-OH和-NH2的特征吸收峰发生部分重叠，导致峰型较不明显，但仍可以检测到位于3 472 cm-1处的-OH伸缩振动峰. 对比DEG在3 371 cm-1处的-OH特征吸收峰，其强度明显变弱，且向高波数方向移动，这是因为DEG与APTES发生酯交换缩聚反应消耗了大量-OH，导致产物HBPSi-NH2中-OH含量减少，同时随着反应进行分子量增加，空间位阻效应使-OH从缔合态向游离态转变[11]，综合分析表明HBPSi-NH2制备成功.

为了证明将HBPSi-NH2成功接入到PAA分子链中，对含5.0%、10.0%和15.0% HBPSi-NH2的PAA (分别记为5.0% HBPSi-PAA、10.0% HBPSi-PAA和15.0%HBPSi-PAA)进行了红外光谱表征，如图2(b)所示. 聚酰胺酸的特征吸收峰分别是1 631 cm-1处酰胺基中的-C=O伸缩振动峰、1 550 cm-1处-C-N的伸缩振动峰以及1 718 cm-1处羧基中的-C=O伸缩振动峰[2]. 当引入HBPSi-NH2后，可以观察到HBPSi-PAA在1 085 cm-1处出现了1个强度较弱的吸收峰，其对应于HBPSi-NH2中Si-O-C的特征吸收峰，这表明成功制备出HBPSi-PAA.

2.2 PDA@exf-h-BN的结构和形貌表征

图3所示为纯h-BN、exf-h-BN和PDA@exf-h-BN的XRD谱图. 纯h-BN的XRD谱图中出现的所有特征峰都对应于标准晶格JCPDS No. 34-0421，根据2θ=26.8°处出现的强(002)峰，并通过Bragg公式计算得到纯h-BN的层间距为0.32 nm，表明其沿c轴方向呈现规整的层状结构. 相对而言，exf-h-BN和PDA@exf-h-BN的(002)峰的峰强度均降低且半峰宽均增加，说明exf-h-BN和PDA@exf-h-BN沿c轴的晶微尺寸和层数均有所减少. 此外，可以发现三者的峰位置几乎保持不变，没有发生平移，这表明exf-h-BN和PDA@exf-h-BN的结晶度良好，同时也说明球磨剥离没有破坏h-BN原有的六方晶型结构，且PDA的修饰也不会对其晶型结构产生影响.

Fig. 2 FTIR spectra: (a) DEG, APTES and HBPSi-NH2; (b) 5.0%, 10.0% and 15.0% HBPSi-PAA图2 材料的红外光谱图：(a) DEG、APTES和HBPSi-NH2；
(b) 5.0%、10.0%和15.0% HBPSi-PAA

Fig. 3 XRD patterns of pure h-BN, exf-h-BN and PDA@exf-h-BN图3 纯h-BN、exf-h-BN和PDA@exf-h-BN的XRD谱图

图4所示为纯h-BN、exf-h-BN和PDA@exf-h-BN形貌的TEM照片. 从图4中可以看到，纯h-BN[图4(a)]表现出比较厚重的块状结构且粒径较大，而exf-h-BN[图4(b)]呈现出较为轻薄的层状结构，并伴随有粒子堆叠和团聚现象，这说明通过球磨剥离法成功将纯h-BN剥离为层数少和粒径小的h-BN纳米薄片. 当exfh-BN经PDA包覆后[图4(c)]，可明显观察到粒子表面有薄絮状物质包裹，这表明PDA成功包覆在exf-h-BN表面. 但是，从图4中也可以看到PDA@exf-h-BN复合粒子发生了大量团聚，这可能是由PDA包覆exf-h-BN后，PDA形成的分子间相互作用力所致，而这种团聚也应是导致XRD谱中PDA@exf-h-BN的(002)峰的强度比exf-h-BN略微增强的原因.

2.3 PDA@exf-h-BN分散性测试

图5所示为PDA@exf-h-BN和exf-h-BN分散于NMP、DMF和DMAc中静置24和72 h后的分散图. 从图5可以看出，PDA@exf-h-BN和exf-h-BN经超声处理后，二者在三种溶剂中均表现出较好的分散性. 当静置24 h后，可以观察到exf-h-BN在三种溶剂中均发生了明显的沉降，而PDA@exf-h-BN在三种溶剂中仍保持着较好的分散状态；
当静置72 h后，虽然PDA@exfh-BN在NMP和DMF中也发生了明显沉降，但在DMAc中却依然保持着良好的分散性. 以上结果表明，尽管球磨剥离法获得层数较少、粒径较小的纳米薄片结构，但其分散性却仍有待提高，而PDA@exf-h-BN在NMP、DMF和DMAc中均表现出优异的分散性，同时此分散性测试也为涂料制备过程中选择稀释剂提供了参考.

2.4 PI涂层的摩擦学性能分析

图6所示为涂层在干摩擦条件下以载荷为100 N、转速为200 r/min测得的摩擦系数随时间的变化图. 其中，图6(a)所示为纯PI涂层以及含5.0%、10.0%和15.0% HBPSi-NH2的PI涂 层(分 别 记 为5.0% HBPSi-PI、10.0% HBPSi-PI和15.0% HBPSi-PI涂层)的摩擦系数，可以看到纯PI涂层的摩擦系数在整个摩擦过程中未能达到稳定状态且波动幅度较大，平均摩擦系数在0.35左右，这可能是因为纯PI涂层在摩擦过程中较难形成自润滑转移膜. 随着HBPSi-NH2引入量的增加，涂层的摩擦系数表现出先降后增的趋势，而耐磨寿命却呈现先增后降的趋势. 其中，10.0% HBPSi-PI涂层的摩擦系数低至0.24，且能在60 min内保持稳定，其原因可能是HBPSi-NH2具有较低的表面能，使得涂层在摩擦过程中易形成自润滑转移膜而阻隔了涂层与摩擦对偶间的直接摩擦，同时HBPSi-NH2作为软质粒子，其含空穴的支化拓扑结构可以减弱由摩擦产生的振动，从而使涂层在较长时间内获得稳定的摩擦系数.然而，5.0%和15.0% HBPSi-PI涂层的摩擦系数和耐磨寿命均变差，这可能是因为当HBPSi-NH2引入过多时会造成涂层的附着力大幅度降低，使得涂层在摩擦过程中易被撕裂脱落，而形成的自润滑转移膜不能有效减小涂层脱落区所造成的摩擦磨损，最终导致涂层的摩擦系数和耐磨寿命减小；
当HBPSi-NH2引入过少时不利于在摩擦过程中形成稳定的自润滑转移膜，涂层易被磨损破坏，结果导致涂层的摩擦系数不稳定并且耐磨寿命缩短.

Fig. 4 TEM micrographs of (a) pure h-BN, (b) exf-h-BN and (c) PDA@exf-h-BN图4 (a)纯h-BN，(b) exf-h-BN和(c) PDA@exf-h-BN形貌的TEM照片

Fig. 5 Dispersion images of PDA@exf-h-BN and exf-h-BN dispersed in NMP, DMF and DMAc图5 PDA@exf-h-BN和exf-h-BN分散于NMP、DMF和DMAc中的分散图

基于以上研究，确定HBPSi-NH2的最佳引入量为10.0%，然后研究不同添加量的PDA@exf-h-BN对10%HBPSi-PI涂层摩擦学性能的影响，如图6(b)所示. 随着PDA@exf-h-BN添加量的增加，涂层的摩擦系数逐渐降低，但耐磨寿命却呈现先降后增的趋势. 其中，当PDA@exf-h-BN添加量为12.0%时，涂层摩擦系数降至0.12左右，耐磨寿命可达60 min. 同时，为了进一步探究PDA@exf-h-BN对PI涂层摩擦学性能的影响，对比研究了12.0% PDA@exf-h-BN/5.0% HBPSi-PI和12.0% PDA@exf-h-BN/15.0% HBPSi-PI涂层的摩擦系数和耐磨寿命，可以发现两种涂层的耐磨寿命均增加到25 min以上，并且摩擦系数也能在此时间段内保持较低且稳定的状态，如图6(c)所示. 这可能是因为PDA@exf-h-BN作为硬质粒子可以与软质粒子HBPSi-NH2产生协同减摩抗磨效应，从而使涂层的摩擦学性能得到极大提升. 此外，对比10.0% HBPSi-PI和12.0%PDA@exf-h-BN/PI涂层，可以发现12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层的摩擦系数更低且更稳定，如图6(d)所示，这也证实HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN对PI涂层的摩擦学性能改善具有协同效应.

Fig. 6 Friction coefficient of PI coatings with different contents of HBPSi-NH2 and PDA@exf-h-BN图6 不同含量HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN的PI涂层的摩擦系数

2.5 PI涂层的磨损面和摩擦对偶磨损面形貌分析

为探究HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN对PI涂层磨损机理的影响，采用SEM对其磨损面和摩擦对偶磨损面的形貌进行了表征，如图7所示. 图7(a~d)所示分别为纯PI涂层以及5.0%、10.0%和15.0% HBPSi-PI涂层的磨损面形貌照片. 可以清晰地看到纯PI涂层的磨损表面存在大量磨痕，还有明显的切削撕裂现象，并且其摩擦对偶磨损表面[图7(h)]产生大量磨痕和磨屑堆积，没有较为连续的转移膜，这表明纯PI涂层难以形成自润滑转移膜阻隔摩擦对偶与涂层的直接摩擦，其减摩抗磨性较差. 当引入不同含量的HBPSi-NH2时，涂层磨损表面的切削现象消失，磨痕变浅，并伴随有磨屑的黏附，表现为明显的黏着磨损[23]，这表明HBPSi-NH2的引入能够有效改变PI涂层的磨损机理，并使其具有较好的摩擦学性能.

Fig. 7 SEM micrographs of wear surface of (a) pure PI coating, (b~d) 5.0%, 10.0% and 15.0% HBPSi-PI coating and (e~g) 4.0%,8.0% and 12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI coating; SEM micrographs of grinding surface of the counterpart of (h) pure PI coating, (i) 10.0% HBPSi-PI coating and (j) 12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI coating图7 (a)纯PI涂层；
(b~d) 5.0%、10.0%和15.0% HBPSi-PI涂层；
(e~g) PDA@exf-h-BN质量分数为4.0%、8.0%和12.0%的PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层磨损表面形貌的SEM照片；
(h)纯PI涂层的摩擦对偶，(i) 10.0% HBPSi-PI涂层的摩擦对偶和(j) 12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层摩擦对偶的磨损形貌SEM照片

此外，从图7(b~d)中还可以发现HBPSi-NH2的引入会导致涂层磨损面的脱落，并且随着HBPSi-NH2引入量的不同，其脱落程度也有所差别. 其中，5.0%和15.0% HBPSi-PI涂层磨损面脱落较为严重，而10.0%HBPSi-PI涂层的磨损面只有轻微脱落，并且其摩擦对偶表面[图7(i)]也形成了较为光滑且连续的转移膜，但存在局部的黏附和脱落，这与其磨损面形貌特征相一致，同时，这也证实了上述摩擦学性能分析中的推断.当在10.0% HBPSi-PI涂层中添加不同含量的PDA@exfh-BN时，涂层磨损面未出现脱落现象. 随着PDA@exfh-BN添加量的增加，磨损面也逐渐变的光滑平整[图7(e~g)]，这与摩擦系数变化规律相一致，表明PDA@exf-h-BN可以有效改善10.0% HBPSi-PI涂层的附着力并增强其减摩抗磨性. 其中，4.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层的磨损面有明显的划痕和凹坑，其磨损机理主要以磨粒磨损和疲劳磨损为主；
8.0%PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层的磨损面有少量磨屑和较浅的划痕，其磨损机理以黏着磨损为主，磨粒磨损为辅. 当PDA@exf-h-BN的添加量增至12.0%时，相比于10.0% HBPSi-PI涂层，其摩擦对偶表面所形成的转移膜更加光滑、连续且只有极少的黏附和脱落现象[图7(j)]，这也进一步证实HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN对PI涂层的摩擦学性能改善具有协同效应.同时，发现涂层磨损表面开始出现较为明显的划痕，主要发生磨粒磨损，结合其摩擦系数变化，表明此时PDA@exf-h-BN的添加量处于最佳范围内.

通过对图7(e~g)进行放大观察，可以看到涂层磨损表面上有许多小的粒子和凸起，呈类球状珊瑚结构，并且其结构的完整度与PDA@exf-h-BN的添加量有关，即PDA@exf-h-BN的添加量越高，结构越完整，该结构应是由HBPSi-PI的磨屑与高硬度PDA@exf-h-BN或其碎屑所形成. 其中，PDA@exf-h-BN作为硬质粒子直接承受载荷并达到减摩抗磨的效果，而HBPSi-NH2作为软质粒子可以起到减弱摩擦振动和分散硬质粒子所受压力的作用. 在这种“软-硬”粒子的协同作用下，使得涂层可以发挥出优异的减摩抗磨性能.

2.6 PI涂层的热性能分析

为了探究PI涂层的热性能对其摩擦学性能的影响，分别对纯PI涂层和12.0% PDA@exf-h-BN/10.0%HBPSi-PI涂层进行了热稳定性测试，如图8所示. 12.0%PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层在1 000 ℃的残余质量达到74.6%，相对于纯PI涂层提高了28.2%，并且初始分解温度也从319.8 ℃提升至545.6 ℃，这主要归因于具有良好耐热性的HBPSi-NH2以及高导热性和耐高温性的h-BN赋予涂层优异的热稳定性. 这也使得12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层足以耐受由摩擦产生的热量，避免了PI基体在摩擦过程中可能发生的黏流与热降解，有助于形成连续且稳定的自润滑转移膜[24]，最终达到优异的减摩抗磨效果，这与摩擦学性能测试结果以及涂层及其摩擦对偶的磨损表面形貌相一致.

2.7 PI涂层的摩擦机理讨论

Fig. 8 TGA curves of pure PI and 12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI coatings图8 纯PI涂层和12.0% PDA@exf-h-BN/10.0%HBPSi-PI涂层的热重分析曲线

通过对PI涂层的摩擦学性能、磨损表面形貌以及热性能进行分析，讨论了PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层的摩擦机理，如图9所示. 首先，在摩擦过程中，HBPSi-NH2的低表面能特性使得PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层易于形成自润滑转移膜而阻隔了涂层与摩擦对偶表面的直接摩擦.同时，PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层优异的热稳定性避免了在摩擦过程中可能发生的黏流与热降解，有助于形成连续且稳定的自润滑转移膜，这为PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层具有优异的减摩抗磨性提供了重要的基础和保障. 更重要的是，涂层表面在摩擦过程中形成了类球状珊瑚结构，其中，HBPSi-NH2作为软质粒子可以通过含空穴的支化拓扑结构减弱由摩擦产生的振动，并在一定程度上分散硬质粒子所受到的压力，从而减少硬质粒子的破坏并使涂层获得更加稳定的摩擦系数. 而PDA@exf-h-BN作为硬质粒子不仅起到主要的承载和润滑作用，还能减少软质粒子HBPSi-NH2的磨损. 因此，在HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN的“软-硬”粒子协同作用下，最终赋予PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体润滑涂层优异的摩擦学性能.

a. 适量HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN的引入可以有效提高PI涂层的摩擦学性能，当其引入量分别为10.0%和12.0%时，12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI涂层的摩擦系数稳定在0.12左右，相比于10.0%HBPSi-PI涂层和12.0% PDA@exf-h-BN/PI涂层，其摩擦系数更低且更加稳定，磨损机理主要以磨粒磨损为主.

b. 12.0% PDA@exf-h-BN/10.0% HBPSi-PI粘结固体润滑涂层的热稳定性优于纯PI涂层，其初始分解温度达到545.6 ℃，比纯PI涂层提高了225.8 ℃左右，并且1 000 ℃时的残余质量也从46.4%提升到74.6%.

Fig. 9 Schematic diagrams of friction mechanism for PI bonded solid lubricating coating图9 聚酰亚胺粘结固体润滑涂层的摩擦机理图

c. PDA@exf-h-BN/HBPSi-PI粘结固体 润滑涂层优异的摩擦学性能主要归因于HBPSi-NH2和PDA@exf-h-BN在摩擦过程中的“软-硬”粒子协同减摩抗磨作用.

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